Sabtu, 22 September 2012

Jalur shikimat : asam amino dan phenylpropanoids aromatik



Suatu senyawa yang tak terduga pentingnya, diisolasi pada tahun 1885 dari buah Illicium religiosum.Senyawa itu diberi nama asam shikimat(shikimic acid), suatu nama yang berasal dari kata shikimi-no-ki, yaotu suatu jenis tanaman dalam bahasa jepang. Asam shikimat didapatkan dari suatu penyelidikan yang mendalam oleh para peneloti setelah itu, dan itu merupakan suatu zat antara kunci dalam biosintesis asam – asam amino aromtik, L-fenilalanin, L- tirosin dan L- triptofan, pada tanaman dan mikroorganisme ( hewan tingkat tinggi tidak dapat mensintesis de novo melalui alur ini).
Alur biosintetik melalui asam shikimat ke asam-asam amino aromatic, diperlihatkan dalam skema 5.1. (asamnya disajikan sebagai anion) dan disebut jalur asam shikimat atau alur shikimat. Asalnya adalah metabolisme karbohidrat dengan beberapa sifat yang menarik, yang sebagian besar diketahui dari penyelidikan yang rinci atas tahap-tahap yang dilalui. Tahap pertama adalah kondensasi tipe aldo stereospesifik antara fosfoenolpirupat dan D-eritrose-4-fosfat yang menghasilkan 3-deoksi-D-arabinoheptulosonat 7-fosfat(5.3;DAHP), di mana penambahan terjadi pada muka-si dari ikatan rangkap pada (5.1) dan muka-re dari gugus karbonil pada (5.2)
Penutupan cincin pada DAHP menghasilkan dehydroquinic acid (DHQ). Mekanisme untuk reaksi ini digambarkan dalam skema 5.3, dimana disamping reduksi dan oksidasi, terjadi eliminasi-syn fosfat anorganik, dan pada langkah terakhir diikuti dengan suatu reaksi aldol intramolekuler, melalui suatu suatu status transisi mirip “kursi”(5.11). DHQ mengalami dehidrasi reversible dan menghasilkan asam dehidrosikhimat. Penambahan dan eliminasi air berlangsung secara cis yang tidak lazim dan dipostulasikan terjadi dalam urutan dua langkah, yang melibatkan enamin, yang dibentuk melalui gugus-keto dalam.
Terdapat dua langkah dari asam shikimat (5.7) ke 3-fosfat (5.8). kondensasi dengan fosfoenolpiruvat (5.1) menghasilkan (5.9). jenis reaksi biologis ini sifatnya unik, karena hanya satu contoh lain saja yang diketahui. Mekanisme yang terjadi, disajikan pada skema 5.4. Dari penyelidikan pelabelan diperoleh hasil bahwa reaksi penambahan mempunyai sterokimia yang berlawan dengan langkah eliminasi yang terakhir tadi.
Eliminasi 1,4- konjugat asam fosfor mengubah (5.9) menjadi khorismat (5.10), suatu reaksi yang telah ditunjukan melibatkan eliminasi trans dari dua gugus yang hilang [hilangnya (6-pro-R)-hidrogen].
Barangkali jalur shikimat mestinya disebut alur khorismat (chorismate), karena pada asam khorismatlah (5.10) garis tunggal biosintesis terpecah menjadi beberapa garis yang terminalnya adalah asam – asam amino aromatic vital dan senyawa – senyawa yang beragan lainnya. Namun tampaknya biosintesis beberapa metabolit microbial tertentu (bagian 7.6.1) dapat bergeser dari garis utama, pada suatu tahapan yang dekat dengan asam dehidrokuinat (5.4).
Aminasi asam khorismat (5.10) terjadi melalui asam anthranilat (5.13) ke triptofan (5.14). pembentukan fenilalanin (5.17) dan tirosin (5.18), sebaliknya berlangsung melalui asam prefenat (5.16), yang pembentukannya dari asam khorismat (5.10) = (5.15) melibatkan penyusunan-ulang clasien yang merupakan suatu contoh biologis yang unik. Reaksi yang sama dapat juga dicapai dengan pemanasan larutan asam khorismat berair, akan tetapi perhitungan menunjukan bahwa enzim (khorismat mutase) dari Aerobacter aerogenes meningkatkan laju reaksi (pada pH 7,5 dan 37 °C) sampai 1,9 x 10 6 kali, dibandingkan dengan reaksi termal biasa. Reaksi enzim ini tampaknya bukanlah reaksi yang terpadu, tetapi melibatkan pengaturan-ulang yang bertahap seperti yang digambarkan dalam skema 5.5
Suatu route dari asam khorismat melalui asam isokhorismat telang diketengahkan untuk biosintesis asam – asam amino m-karboksi, misalnya (5.20), yang terdapat pada tanaman tumbuhan tingkat tinggi. Pada bakteri, asam salisilat (5.21) juga diturunkan dari (5.19). pada mikroorganisme, merupakan suatu hal yang menarik untuk dicatat bahwa aromatisasi zat antara alur asam shikimat dapat terjadi setelah [ seperti untuk (5.21)] atau sebelum asam khorismat (5.10). Ini berjalan, sebagai contoh, dari asam dehidroshikimat ke protocatechuic acid (5.22). aromatisasi dengan cara ini memungkinkan senyawa fenolat, melalui route yang berbeda dari route yang melalui poliketida dan, pada tanaman, melalui asam – asam amino aromatic.
Pada tanaman tingkat tinggi, polimer lignin, dan berbagai metabolit sekunder aromatic terutama alkaloid-alkaloid dan flavonoid di bentuk dari asam – asam aromatic, L- fenilalanin dan atau L-tirosin [untuk beberapa jenis alkaloid seperti juga beberapa metabolit microbial, triptofan adalah sumber dari cincin-cincin aromatiknya]. Terdapat alur – alur metabolit yang sama dari fenilalanin, dan pada beberapa tanaman, tirosin ke zat antara fenilpropanoid (C6-C3).  Langkah pertama dari fenilalanin meliputi ensim L-fenilalanin ammonia liase (yang dikenal juga sebagai PAL), suatu ensim yang tersebar luas dan sangat dikenal. Eliminasi ammonia berlangsung dan menghasilkan cinnamic acid(5.23). proses ini meliputi hilangnya (3-pro-S)-proton dari L-fenilalanin (5.17) dan makanya muncul dalam wujudnya – anti [L-tirosin armonia liase berfungsi memindahkan juga (3-pro-S)-proton dalam tirosin].
p-Coumaric acid (5.24) adalah produk yang dihasilkan melalui penghilangan ammonia dari tirosin . yang lebih umum lagi, asam ini berasal dari hidroksilasi cinnamic acid (5.23) yang dibentuk melalui pembuangan ammonia dari fenilalanin, hidroksilasinya diikuti oleh pergeseran NIH yang biasa (bagian 1.3.2) baik untuk para-hidroksilasi maupun ortho-hidroksilasi. Sampai dua gugus hidroksifenolat yang selanjutnya dapat diintroduksikan pada (5.24), skema 5.6.

C6C3 ini mengacu pada unit phenylpropyl dan diperoleh dari kerangka karbon baik fenilalanin atau l-l-tirosin, dua dari turunan asam amino aromatik-shikimate. Yang kehilangan gugus amino. rantai samping C3 dapat jenuh atau tidak jenuh, dan bisa juga oksigen. Kadang-kadang rantai sampingnya terputus, menghilangkan satu atau dua atom karbon. Menjadi, unit C6C2 dan C6C1mewakili bentuk pendek yang termodifikasi dari sistem C6C3.
Jalur shikimate menyediakan rute alternatif untuk senyawa aromatik, khususnya amino aromatik : asam l-fenilalanin, l-tirosin, dan l-tryptophan. Jalur ini digunakan oleh mikroorganisme dan tanaman, tetapi tidak dengan hewan; Dengan demikian, asam amino aromatik memiliki di antara asam amino esensial bagi manusia dan telah diperoleh pada makanan. Suatu intermediate penting dalam jalur ini adalah asam shikimat, suatu senyawa yang telah diisolasi dari tanaman dari spesies Illicium bertahun-tahun sebelum perannya dalam metabolisme telah ditemukan. Fenilalanin dan tirosin membentuk dasar dari unit phenylpropane C6C3 ditemukan dalam produk alam, misalnya asam sinamat, coumarin, lignan, dan flavonoid, dan bersama dengan triptofan merupakan prekursor dari cakupan luas struktur alkaloid. Selain itu, ditemukan bahwa banyak turunan asam benzoat yang sederhana, misalnya asam galat dan p-aminobenzoic acid (PABA; 4-aminobenzoic acid), diproduksi melalui titik cabang di jalur shikimate.
Asam shikimat saat ini digunakan pada bahan baku untuk sintesis obat antivirus oseltamivir (Tamiflu ®), dalam permintaan sebagai pertahanan terhadap avian influenza (flu burung); sumber tanaman utama adalah buah adas bintang (Illicium verum; Illiciaceae), meskipun pabrik mulai berpaling ke kultur Escherichia coli rekayasa genetika sebagai alternatif pasokan.
Jalur asam shikimat ini diantaranya ada beberapa golongan :
1. Aromatik asam amino dan asam benzoat sederhana
2. Phenylpropanoids
a. Asam sinamat dan ester
b. Lignan dan lignin
c. Phenylpropenes
d. Benzoic asam dari senyawa C6C3
e. Coumarin
3. Poliketida Aromatik
a. Styrylpyrones, diarylheptanoids
b. Flavonoid dan stilbenes
c. Flavonolignans
d. Isoflavonoid
4. Terpenoid kuinon



Tidak ada komentar: